在前面三期中，我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開(kāi)始，我們開(kāi)始做一些基礎(chǔ)性的討論。

本期是基礎(chǔ)討論的第六期：p光與s光在SHG中的相位匹配中有哪些不同？

在二次諧波生成（SHG）中，p偏振光和s偏振光的相位匹配條件存在顯著差異。這些差異主要源于它們與納米結(jié)構(gòu)相互作用的方式以及它們?cè)诩ぐl(fā)表面等離子體共振（SPR）模式時(shí)的表現(xiàn)。

以下是詳細(xì)的對(duì)比分析：

1. 電場(chǎng)方向與納米結(jié)構(gòu)的對(duì)齊

p偏振光

· 電場(chǎng)方向：p偏振光的電場(chǎng)分量平行于入射平面，與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致。

· 相互作用效果：這種對(duì)齊使得p偏振光能夠更有效地與納米結(jié)構(gòu)相互作用，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。

· 相位匹配：p偏振光能夠更好地激發(fā)縱向表面等離子體共振（LSPR）模式，這些模式的激發(fā)導(dǎo)致局域電場(chǎng)的顯著增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)有助于滿(mǎn)足相位匹配條件，因?yàn)楦鼜?qiáng)的局域場(chǎng)可以更有效地驅(qū)動(dòng)非線(xiàn)性極化過(guò)程。

s偏振光

· 電場(chǎng)方向：s偏振光的電場(chǎng)分量垂直于入射平面，與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向垂直。

· 相互作用效果：這種垂直對(duì)齊使得s偏振光對(duì)LSPR模式的激發(fā)效果較弱，因此局域電場(chǎng)的增強(qiáng)效果有限。

· 相位匹配：s偏振光激發(fā)的局域電場(chǎng)較弱，導(dǎo)致非線(xiàn)性極化率較低，從而不利于滿(mǎn)足相位匹配條件。這使得s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低。

2. 相位匹配條件的滿(mǎn)足

p偏振光

· 相位匹配條件：p偏振光在激發(fā)LSPR模式時(shí)，能夠更好地滿(mǎn)足相位匹配條件。這是因?yàn)閜偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致，使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過(guò)程中更容易保持相位一致。

· 優(yōu)勢(shì)：這種對(duì)齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度通常顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度。

s偏振光

· 相位匹配條件：s偏振光激發(fā)的局域電場(chǎng)較弱，導(dǎo)致非線(xiàn)性極化率較低，從而不利于滿(mǎn)足相位匹配條件。

· 劣勢(shì)：s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低，因?yàn)槠浼ぐl(fā)的局域電場(chǎng)較弱，無(wú)法有效驅(qū)動(dòng)非線(xiàn)性極化過(guò)程。

3. 實(shí)驗(yàn)觀察

p偏振光

· SHG強(qiáng)度：在實(shí)驗(yàn)中，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度通常顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度。例如，在Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)中，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度比s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。

· 飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因?yàn)椴糠旨ぐl(fā)能量會(huì)轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光（PL），從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng)。

s偏振光

· SHG強(qiáng)度：s偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度通常較低，因?yàn)槠浼ぐl(fā)的局域電場(chǎng)較弱，無(wú)法有效驅(qū)動(dòng)非線(xiàn)性極化過(guò)程。

· 飽和現(xiàn)象：s偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度較低，因此在高激發(fā)功率下不會(huì)出現(xiàn)顯著的飽和現(xiàn)象。

4. 數(shù)值模擬

p偏振光

· FDTD模擬：通過(guò)有限差分時(shí)域（FDTD）模擬，可以計(jì)算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場(chǎng)分布和局域場(chǎng)增強(qiáng)因子（fE）。模擬結(jié)果表明，p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場(chǎng)增強(qiáng)，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴(lài)性一致。

· 優(yōu)勢(shì)：p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場(chǎng)增強(qiáng)，從而更好地滿(mǎn)足相位匹配條件。

s偏振光

· FDTD模擬：模擬結(jié)果表明，s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場(chǎng)增強(qiáng)較弱，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴(lài)性一致。

· 劣勢(shì)：s偏振光激發(fā)的局域電場(chǎng)較弱，無(wú)法有效驅(qū)動(dòng)非線(xiàn)性極化過(guò)程，從而不利于滿(mǎn)足相位匹配條件。

5. 總結(jié)

在SHG實(shí)驗(yàn)中，p偏振光和s偏振光的相位匹配條件存在顯著差異：

· p偏振光：電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)有助于滿(mǎn)足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。

· s偏振光：電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向垂直，對(duì)LSPR模式的激發(fā)效果較弱，因此局域電場(chǎng)的增強(qiáng)效果有限。這使得s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低。

因此，在設(shè)計(jì)和優(yōu)化SHG實(shí)驗(yàn)時(shí)，選擇p偏振光作為激發(fā)光源通常能夠獲得更高的SHG效率和更強(qiáng)的信號(hào)。